Monte Carlo -menetelmän soveltaminen spektrometrin kalibrointiin maaperään kerrostuneiden radionuklidien pinta -aktiivisuuden määrittämiseksi

if_pdf_3745.png

Abstrakti

Esitetään tulokset tehokkuuden kalibroinnista ja in situ -menetelmän todentamisesta käyttämällä kädessä pidettävää spektrometriä, jossa on erittäin puhdas germaniumilmaisin. Suoritetut tutkimukset osoittavat, että spektrometrin tehokkuuden kalibrointia Monte Carlo -menetelmää käyttämällä voidaan soveltaa maaperään kerrostuneiden radionuklidien pinta -aktiivisuuden mittaamiseen enintään 22%: n epävarmuudella.

Avainsanat : in situ-gammaspektrometria, maahan kertyneet radionuklidit, Monte Carlo -menetelmä, ilmaisimen tehokkuus, MCC-MT

JOHDANTO


Yksi säteilyhätätilanteisiin vastaamisen keskeisistä tavoitteista on määrittää saastuneen maaperän radionuklidikoostumus ja kerrostuneiden radionuklidien pinta -aktiivisuus vertailtavaksi vastaavien interventiotasojen arvoihin. Tämä on
tarpeen säteilytilanteen arvioimiseksi ajoissa ja suositusten tekemiseksi asianmukaisista suojatoimenpiteistä [1].
Näytteenottomenetelmä, jonka jälkeen näytteen valmistelu ja spektrometrinen analyysi analyysilaboratorioissa, on perinteinen tapa tutkia radionuklidien saastuttamia alueita.

Kuitenkin haasteisiin, jotka koskevat nopeaa reagointia hätätilanteisiin säteilyllä  Gamma-spektrometrian käyttö in situ on järkevämpää.

On olemassa monia töitä [2–4], joissa gammaspektrometrian käyttö paikan päällä mahdollistaa saastuneiden alueiden kartoituksen.

Tämän työn tarkoituksena oli suorittaa in situ -menetelmän tehokkuuden kalibrointi ja testaus esimerkkinä kannettavasta puolijohdespektrometristä, jonka ilmaisin on valmistettu erittäin puhtaasta germaniumista (HPGe).
Geometria on seuraava: puolijohdetunnistimen päätykansi on suunnattu alaspäin ja sijaitsee 1 metrin korkeudessa maaperän pinnasta [1]. Todellisuudessa tällaisella geometrialla saatu spektri sisältää tietoa radioaktiivisesta saastumisesta alueella, joka on noin sadan neliömetrin (~ 100 neliömetriä) ja useiden kymmenien senttimetrien (~ 30 cm) luokkaa. Tämä ilmaisimen järjestely mahdollistaa keskimääräisen radionuklidien jakautumisen paikallisen epätasaisuuden maanpinnalla.
In situ -mittauksiin käytettävä spektrometri on esikalibroitava; tämän avulla voidaan mitata sekä äskettäisen laskeuman pinta -aktiivisuus, jonka radionuklidien koostumus on ennalta tuntematon, että vanhan laskeuman aktiivisuus ottaen huomioon niiden muuttuminen maaperään.

KOKEELLINEN


Viime vuosina erilaiset säteilyä havaitsevien laitteiden kalibrointia koskevat metrologiset vaatimukset ovat olleet viime vuosina  lisääntynyt merkittävästi. Jos kokeelliset kalibrointimenetelmät eivät jostain syystä voi täysin täyttää näitä vaatimuksia,  Metrologien on sovellettava laskentatekniikoita kalibroitaessa tällaisia järjestelmiä erityisesti määrittäessään niiden tehokkuutta  gammasäike- tai puolijohdetunnistimet. Tällä hetkellä kaikissa johtavissa kansallisissa metrologisissa keskuksissa vastefunktion laskemiseksi ja ilmaisimien rekisteröinnin tehokkuuden määrittämiseksi Monte Carlon simulaatiomenetelmä (MCM), joka perustuu liikeradan satunnaiseen mallinnukseen ja jokaisen kvantin tai hiukkasen kohtalon jäljittämiseen ennen sen käytetään täydellistä imeytymistä. MCM: n toteuttamiseksi henkilökohtaisissa tietokoneissa kehitettiin erilaisia ohjelmistoja (GEANT4 ja muut) [5]. MCM: n lähtötiedot ovat kokeellisia
geometria, ilmaisimien rakennusmateriaalien ominaisuudet ja säteilyn luonne. Kaikki ohjelmat käyttävät laskelmissa ydintietokantoja prosessien poikkileikkauksille ja ydinhajoamisohjelmille. Kaikki luetellut ohjelmistot on testattu toistuvasti ja
kokeissa todistettu. Arvioiden mukaan ilmaisimen kalibroinnin tarkkuus ja gammasäteiden havaitsemistehokkuus MCM: n avulla kilpailevat tällä hetkellä kokeellisesti saadun kalibrointitarkkuuden kanssa.

Pietarin ammattikorkeakoulussa [6] kehitetty MCC-MT- ohjelma [6] ionisoivan säteilyn kuljetus- ja rekisteröintiprosessien mallintamiseksi ottaa huomioon gamma-kvanttien kaskadisumman [6]. Se edustaa kolmiulotteista tietokonekoodia, ja sen avulla voidaan laskea vastefunktio yleisimmin käytetyille ilmaisimille, joita säteilyttävät erilaiset fotonilähteet tai elektronit (positronit) energia -alueella 1 keV - 10 MeV.
MCC-MT- ohjelma mahdollistaa huomattavasti yksinkertaisemman ratkaisun käytännön ongelmiin ionisoivan säteilyn havaitsemisjärjestelmien kehittämisessä, optimoinnissa ja kalibroinnissa.

Ohjelmiston pääominaisuus on yhdistelmä tarkkuutta  tuloksena helppokäyttöisyys ja laaja saatavuus käytännön ongelmien ratkaisemisessa. Tämän ohjelmiston avulla voidaan optimoida ja parantaa eri ydinteollisuudessa käytettävien säteilyilmaisinlaitteiden ja säteilyympäristön valvontajärjestelmien parametreja. Yksi MCC-MT: n tärkeistä ominaisuuksista on kehitetty käyttöliittymä, jonka avulla Windows-vakioympäristön toimintaan perehtynyt käyttäjä voi luoda monimutkaisia kolmiulotteisia geometrisia objekteja. Käyttäjä voi asettaa esineille asiaankuuluvien materiaalien ominaisuudet, tunnistaa ne, määrittää ilmaisimien ominaisuudet, asettaa halutun valotuksen ja liittää erilaisia säteilylähteitä ja ottaa huomioon kaskadiprosessit. Laskutiedot näytetään tietyn ilmaisimen absorboiman energiaspektrin muodossa, ja ne voidaan erityisten ohjelmistomoduulien avulla helposti muuntaa ilmaisimen vastefunktioksi ottaen huomioon sen energian resoluutio.

On huomattava, että suorittaessaan gammaspektrometrisiä mittauksia paikan päällä, kokeelliset kalibrointitekniikat voivat kohdata erilaisia vaikeuksia: suuria määriä emittoivaa ainetta, erityisiä tai lyhytaikaisia säteilylähteitä, radionuklidien epätasaista jakautumista vuodepaksuuden yli jne. Tämän vuoksi mallintamista MCM: n avulla käytettiin ilmaisimen, nimittäin MCC-MT- ohjelman, tehokkuuden määrittämiseen.

Käytimme koaksiaalista GR3019 HPGe -puolijohdespektrometriä (Canberra Industries). Ilmaisimen hyötysuhde suhteessa NaI (Tl) -pohjaisen kiteisen ilmaisimen, jonka koko on 3 '' × 3 '', tehokkuuteen on 30%. Puolijohdetunnistimen energian resoluutio 661,7 keV: n säteilyenergialla on 0,2%.

TULOKSET


Luotiin HPGe -ilmaisimen malli ja laskettiin pistelähteiden MCM -spektrit sekä radionuklidien pinta- ja massajakautumisspektrit. Lisäksi piirrettiin vastaava havaitsemistehokkuus gammakvanttien energiasta riippuen. Mallin riittävyys testattiin laboratoriossa vertailupistelähteiden (RPS), tilavuuslähteiden (RVS) ja saastuneilta alueilta kerättyjen maaperän näytteiden avulla.

Pistelähteiden RPS- ja RVS-spektrit Cs-137-, Co-60- ja Eu-152-radionuklideilla mitattiin 10 cm: n etäisyydeltä akselia pitkin ilmaisimen päätypinnasta. Cs-137-radionuklidilähteen aktiivisuus oli 4830 Bq, UA = 1,7% 23. heinäkuuta 2014. Co-60-radionuklidilähteen aktiivisuus oli samana päivänä 5472 Bq, UA = 1,8%.

Kuva 1 esittää MCC-MT: llä luotun GR3019-ilmaisimen mallin. Tätä mallia käyttäen laskettiin Cs-137- ja Co-60-radionuklidien pistelähteiden spektrit 10 cm: n etäisyydellä akselia pitkin ilmaisinyksikön päätykorkista.

Taulukossa 1 esitetään RPS: n kokeellisten ja teoreettisten (laskettujen) kalibrointitehokkuuksien tulokset, jotka sijaitsevat 10 cm: n etäisyydellä akselia pitkin ilmaisimen päätykannesta. Rekisteröinnin kokeellisen ja lasketun tehokkuuden arvioinnin lauseke on muotoa [7]

formula_1.png

  jossa N (E) on energian fotopakettiin rekisteröityjen pulssien laskentataajuus Е vähennettynä taustasignaalista, luku/s; А on lähteen toiminta mittauspäivänä, Bq; ja Iγ on fotonien kvanttisaanto energialla Е.
Siten havaitsemistehokkuuden energiariippuvuus RPS-geometrisen pistelähteen gamma-säteilyn täyden energian huippuissa, jotka sijaitsevat 10 cm: n etäisyydellä akselista GR3019 HP Ge -ilmaisimen päätypinnasta, voidaan saada lasketun spektrin perusteella gamma -kvanttien energia -alueella, josta olemme kiinnostuneita. Tässä työssä arvioidut hyötysuhteet saadaan väliltä 20 - 1450 keV. Simuloidessamme pinnan kontaminaatiospektrejä käytimme RVS-spektrejä Eu-152 + Eu-154-radionuklideilla, jotka on valmistettu laminoitujen levyjen muodossa, joiden mitat ovat 10 × 10 cm ja joiden pinnalle radionuklidiliuos kerrostettiin tasaisesti. Jokaisen levyn aktiivisuus oli 7300 Bq 5. syyskuuta,
  2014, UA = 10% (k = 2).

Mallinnusspektrien saamiseksi MCC-MT: llä käytettiin kahden tyyppisiä malleja edellyttäen, että radionuklidikoostumus ei ollut ennalta tiedossa: viimeaikainen pintaläiskintä ja vanha laskeuma, jossa radionuklidien siirtyminen maaperään.   

Taulukossa 2 esitetään laskentatulokset viimeaikaisesta pinnan kontaminaatiosta Eu-152-radionuklidilla 186 × 258 cm: n alueella. Ero eri energioiden kokeellisen ja lasketun tehokkuuden välillä vaihtelee 1%: sta (Eu-152-viiva 444 keV: llä) 22%: iin (linja 411,1 keV). Tämä johtuu mallin yksinkertaistamisesta, huonoista tilastotiedoista, RVS-kalibrointivirheistä ja Eu-154-radionuklidin epäpuhtauksien esiintymisestä RVS: ssä.

[1]: n havaitsemistehokkuus gammakvanttien kokonaisabsorption huippuissa  laskettiin energiasta riippuen. Se vastaa gamma -kvantteja, joiden energia on 50–1450 keV ja viimeaikaisen kontaminaation geometria 100 neliömetrin pinta -alalla:

formula_2.png

 jossa ε on rekisteröinnin tehokkuus; E on gamma -kvantin energia keV: ssä; ja Ai ovat polynomin kertoimet: A0 = 4,553, A1 = –26,114, A2 = 15,037, A3 = –4,126, A4 = 0,601, A5 = –0,045, A6 = 0,001.
Havaitsemistehokkuus gammasäteilyn kokonaisabsorption huippuilla energiasta riippuen laskettiin  vanhan pinnan kontaminaation ja gamma -kvanttien geometria 50–1450 keV: n energialla, kunhan radionuklidit jakautuvat tasaisesti 20 cm: n kerrospaksuuteen 100 neliömetrin pinta -alalla. Maaperä mallinnettiin kvartsihiekkaksi, jonka tiheys oli 1,7 g/cm3.
Ilmaisutehokkuuden energiariippuvuus voidaan ilmaista kaavalla (2) polynomikertoimilla A0 = –312,183, A1 = 318,264, A2 = ‒143,207, A3 = 34,761, A4 = –4,774, A5 = 0,350, A6 = –0,11 .

Arvioida in situ -menetelmän epävarmuutta olosuhteissa, joissa pinnan pitkäaikainen saastuminen johtuu epätasaisuudesta  radionuklidien jakautumisesta pintaan, käytettiin tietoja aktiivisuuden jakautumisesta syvyydelle maaperästä saastuneilta alueilta.
Taulukossa 3 esitetään aktiivisuuden jakautuminen syvyyteen uutetuista maaperänäytteistä. Kolme edustavaa maaperän näytteenottopaikkaa sijaitsi alle 100 neliömetrin alueella.

Cs-137-radionuklidin spesifiset aktiivisuudet määritettiin suuremmalla epävarmuudella, mutta alle 30%.

Suoritettaessa gammaspektrometrisiä mittauksia paikan päällä, kun ilmaisin on 1 metrin korkeudella maanpinnasta,  radionuklidien paikallisen epätasaisuuden jakautumisen keskiarvo maanpinnalla tapahtuu. Meidän tapauksessamme aktiivisuuden jakautumisen epätasaisuus määritettiin kolmesta maaperänäytteestä.
Lasketut spektrit gamma -kvantteista, joiden energia on 50–1450 keV, saatiin kolmelle maaperäkerrokselle 100 neliömetrin pinta -alalla. Maaperä mallinnettiin kvartsihiekkaksi, jonka tiheys oli 1,7 g/cm3. Ehdollisen lähteen (tässä tapauksessa yksi kerros) aktiivisuus on 1000 Bq. Todennäköisyys gammakvanttien saannolle ehdollisen lähteen yhtä hajoamista kohden on 100%.

table1.png
fig1.png

Kuvio 1

table2.png
fig2.png

Kuva 2

Kuvassa 2 esitetään gamma -kvanttien rekisteröinnin tehokkuus kokonaisabsorption huippuilla riippuen energiasta vanhan pinnan kontaminaation geometriaa varten gamma -kvantteille, joiden energiat ovat 50–1450 keV, epäyhtenäisissä olosuhteissa  radionuklidien jakautuminen syvyyteen 100 neliömetrin pinta -alalla (taulukon 3 mukaisesti). Kuten kuvasta 2 voidaan nähdä, tehokkuuskäyrät eroavat toisistaan enintään 10% koko energia -alueella 50 - 1500 keV. Tämä tosiasia voidaan perustaa johtopäätökseen, jonka mukaan radionuklidien epätasaisen jakautumisen erottaminen syvyydestä pisteestä pisteeseen yhdellä mittauspaikalla antaa 10% vaikutuksen mittaustulosten epävarmuuteen.

table3.png

PÄÄTELMÄT

Loimme ilmaisimen mallin ja laskimme spektrit pistelähteille sekä radionuklidien pinta- ja massajakaumille. Mallin riittävyys testattiin laboratoriossa RPS: ää ja RVS: ää käyttäen ja maaperänäytteitä kerättiin radioaktiivisesti saastuneilta alueilta.

Suoritetut tutkimukset osoittivat, että MCC-MT: tä käyttämällä spektrometrin tehokkuuden kalibrointia, kun rekisteröidään gamma-kvantteja energioilla 50-1500 keV, voidaan käyttää onnistuneesti radionuklidiaktiivisuuden mittauksissa luonnollisen esiintymisen olosuhteissa ilman epävarmuutta yli 22%.

Voidaan myös päätellä, että Monte Carlon simulointimenetelmään perustuvan ohjelmiston käyttö mahdollistaa toimintamittarien hankkimiskustannusten pienentämisen. Tämä mahdollistaa eri spektrometristen mittauslaitteiden kalibroinnin (esimerkiksi enintään tunnin kuluessa pistelähteen geometriassa).